La diffusion Raman spontanée produit généralement des signaux faibles, ce qui limite la sensibilité. Le même comportement est observé en TERS. Même avec une forte amplification du signal, qui peut atteindre 10 6, la section efficace reste faible et le rapport signal/bruit inférieur à 100, avec un maximum de milliers de coups par seconde au niveau du détecteur.
Une amélioration du signal de plusieurs ordres de grandeur peut être obtenue par diffusion Raman cohérente (CRS), qui nécessite deux impulsions synchronisées, une impulsion pompe (fréquence ω p) et une impulsion Stokes (fréquence ω s), avec leur différence de fréquence accordée à une vibration moléculaire Raman-active Ω =ω s −ω p afin de la piloter de manière cohérente 27. Dans la diffusion Raman anti-stokes cohérente (CARS) 28-30, on détecte le signal anti-Stokes à ω comme =2ω p −ω s, tandis que dans la diffusion Raman stimulée (SRS) on mesure l'amplification de l'impulsion Stokes (et la déplétion simultanée de la pompe) via l'émission stimulée d'un état virtuel à l'état vibrationnel sondé. CARS et SRS, chacun avec ses avantages et ses inconvénients, ont permis une imagerie vibrationnelle à une vitesse sans précédent, jusqu'à la fréquence vidéo, mais jusqu'à présent uniquement dans le champ lointain, avec une résolution spatiale limitée par la diffraction d'environ 200-300 nm.
Les développements de la technique TE-CRS 31 (Diffusion Raman Cohérente Amplifiée par la Pointe) sont particulièrement intéressants, car l'amplification du signal fournie par la pointe TERS devrait être proportionnelle au facteur d'amplification du champ local. L'émission stimulée en spectroscopie Raman Amplifiée par la Pointe a été récemment démontrée ; grâce au gain stimulé d'un milliard de fois supérieur à celui de la TERS conventionnelle, la technique STERS (Stimulated TERS) 32 ouvre la voie à des applications d'imagerie ultra-rapide dans le domaine de TERS grâce à une amélioration considérable du contraste de l'image et de la sensibilité de détection.
